徐天佑7岁便创作了个人第一部恐怖小说《学校魔风》。
1999年,出演个人首部电影《 细路祥》,在剧中饰演细路祥哥哥,从而正式进入演艺圈。
2002年,与 黄又南组成“ Shine”组合,并推出组合首张EP专辑《电影男孩》;同年,与 钟欣桐、 蔡卓妍、 王杰合作主演爱情喜剧电影《 这个夏天有异性》,在剧中饰演蔡琪的男朋友阿峰,与蔡卓妍饰演一对情侣,并在该剧中献出自己的银幕初吻。
2003年,出演 梁朝伟、 杨千嬅、 张震主演的爱情电影《 地下铁》,在剧中饰演阿发;同年,为迪士尼动画演唱主题曲《屹立不倒》。
2005年,出演彭浩翔执导的电影《 AV》,在剧中饰演黄家乐;同年,与黄又南担任2005百事新星大赛的代言人。
2006年,出演周笔畅、曾志伟、黎耀祥主演的电影《 春田花花同学会》,在剧中饰演一名见习医生。
2007年,与 李逸朗、 张致恒、 麦子豪合作主演青春校园恐怖电影《 校墓处》,在剧中饰演男主角高翰强;同年,客串 蔡卓妍、 詹瑞文主演的喜剧电影《 戏王之王》,在剧中饰演接替文龙的卧底警员。
2008年,获得第十三届釜山国际电影节亚洲新星大奖。
2009年,出演何宇恒执导的电影《心魔》,在剧中饰演男主角德仔,与惠英红饰演一对母子;同年,其主演的电影《心魔》获得2009瑞士卢卡诺国际电影节Netpac奖;同年,担任 now香港台知性旅游节目《一个地球》的主持人。
2010年,出版小说麻生故事系列《麻生·寻鬼记》、《麻生·时光秘密》;同年,与 杨幂、 陈小春合作主演恐怖电影《 孤岛惊魂》,在剧中饰演石南。
2011年,与黄奕、黄秋生、杜宇航合作主演历史人物传记电影《 竞雄女侠·秋瑾》,在剧中饰演同盟会会员陈天华;同年,出版小说麻生故事系列《预言书手稿》。
2012年,客串 甄子丹、 古天乐、 熊黛林、杨幂主演的贺岁电影《 八星抱喜》,在剧中饰演一名眼科医生;同年,出版小说麻生故事系列《麻生·噬魂曲》及短篇故事《与麻生先生谈子弹人》;同年,Shine组合举办组合的首场演唱会。
2013年,担任Shine演唱歌曲《 爱迪生》的MV导演,这是他首次担任MV导演;同年,出演周秀娜、余晓彤、关楚耀主演的电影《 爆3俏娇娃》,在剧中饰演骰仔。
2014年,出演改编自同名小说的电影《 那夜凌晨,我坐上了旺角开往大埔的红van》,在剧中饰演眼镜青年阿信。
2019年1月7日,发行合唱单曲《恭喜八婆》。1月31日,参演的电影《恭喜八婆》在中国香港上映。2月19日,发行专辑《Thank You》。
2023年2月5日,参演的电影《风再起时》定档在中国内地上映。
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